《不二兄弟》作为讲述自闭症患者的特殊题材电影，在实际拍摄中的挑战也颇多。对此饰演自闭症患者文光的李茂备足功课，对此李茂接受采访时表示：“会在拍摄前和特殊学校的孩子们同吃同住，仔细观察他们吃饭独处时的状态，所有的动作和习惯都建立在这个人在我心中是真实的前提下，然后我把我自己变成文光，希望能呈现一个真实饱满的人物。”最终将表演合理地融入自然，不管在银幕还是生活上，他都与文光融为一体。据素恩饰演者何泓姗透露，“茂哥在片场中始终都在文光的状态里，拍摄之外也是，就连路人都会觉得他不正常，想要上前帮忙。”而本剧男女主演，更是颜值吸睛，气场全开。一位是能唱能跳的新生代男演员陈瑞丰，身高1米92的他从小苦练国际芭蕾舞，气质儒雅绅士，先后出演《影后的复仇》、《命中注定的公主》和《风起云舒》等多部热播影视剧。此次饰演《郡王与我心相照》中有情有义、英气十足的郡王白忆寒，古装造型不仅帅气逼人，自带气场的他更与角色完美贴合，于霸气外露的眼神中暗含似水柔情，完美诠释出郡主气宇不凡、敢爱敢当的人物特质。出演不知自己亲爹是皇帝的女主角邓灵枢同是万里挑一，集美貌外表与灵动气质于一身的她早已参演过《这丫环用不起》、《九龙笔》和《紧急救援番外篇》等多部影视剧。百变多样的演技搭配纯情精致的面容，让邓灵枢与《郡王与我心相照》中女扮男装的怜香在外形上无缝衔接。加上她眉宇之间自带一种飒爽英姿的高光气质，古装造型更是魅力逼人，与陈瑞丰扮演的郡王白忆寒所组的甜宠CP精致养眼，不禁令人期待他们尽早在银幕上施展甜蜜功效，合体发糖。而两位关键配角分别由被誉为明日之星的北京电影学院优秀学生杨梓晴，和曾主演过《青春38度》《金陵神捕》《烛仙》等多部影视剧男主角的郑明洋出演，男俊女甜的亮眼组合让整个故事丰满立体的同时，也为两位主角一路过关斩将最终修成正果的爱情冒险注入更多维度的浪漫看点。